通讯单位：阿贡实验室
【成果简介】
为了应对日益严苛的应用条件，电化学技术不断追求创新。储能领域的进步为电解液设计带来了全新的视角，特别是在极端电位下的性能优化方面。阿贡实验室的Justin G. Connell等人提出，在电解液设计中存在一种通用原则，即通过选择阴离子化学来形成接触离子对（CIPs）。借助机器学习和人工智能的助力，我们可以更高效地研究巨大的组合空间，从而为电化学过程实现新一代的高性能电解液。相关研究成果以“阴离子衍生的接触离子配对作为电解液设计的统一原则”为题，发表在Chem上。
【研究背景】
随着可再生能源的广泛应用以及气候变化带来的挑战，电化学解决方案在储能和工业制造领域的重要性日益凸显。例如，为满足电动汽车对更高能量密度和更快充电速度的需求，科学家们正积极寻找能够超越当前锂离子电池技术的新电化学材料。电化学途径也被视为实现能源密集型行业脱碳的潜力手段，但这需要全新的方法来提高化学转化的效率，并抑制限制整体能效的副反应。
实现这些技术变革需要适应极端电化学条件的电解液。这些电解液需要在金属负极（如锂、钠、锌、镁、铁和稀土金属）上提供稳定性和高压正极，同时应对高度还原和氧化条件。尽管已有多种策略用于控制电解液成分以避免不必要的副反应和提高整体效率，但这些策略往往是针对特定电极的，并增加了成本和复杂性。开发本质稳定的电解液系统至关重要，这些系统的成分在动力学上或理想情况下在热力学上都能保持稳定。
【研究内容】
本研究综述了驱动CIP形成的共同因素，并强调了电解质设计工作在多个阳离子和溶剂系统之间的相似性。尽管之前对决定CIP形成性质和程度的本体和界面络合相互作用知之甚少，但本研究提出了一个通用框架来理解阴离子在决定阳离子络合和所得电解质性能中的核心作用。本研究还探讨了CIP形成对电池性能其他方面的影响，如电极腐蚀和固体电解质界面（SEI）的形成。
在盐导向离子对电解液中，高盐浓度下溶剂分子的角色发生了变化，它们被阴离子取代形成CIP和聚。在溶剂导向离子对体系中，也观察到了类似的趋势。而协同离子对系统则是一种新型策略，依赖于由阴离子混合物组成的电解液。这些混合阴离子CIP的形成是组成阴离子之间协同作用的结果，使得它们在较低浓度下也能运行。这种策略的优势在于其能够独立于电极材料调控电解液的特性，从而提高整体电池性能。
【结论展望】
本研究为电解液设计提供了新的视角和策略，有望为电化学技术的发展带来新的突破。未来，随着研究的深入，我们可以期待开发出更多高性能的电解液系统，为储能和工业制造领域的应用提供更强的支持。
【文献信息】
Stefan Ilic, Sydney N. Lavan, Justin G. Connell, 阴离子衍生的接触离子配对作为电解液设计的统一原则。该论文已发表在Chem杂志上。具体的文献信息为：[/10.1016/j.matt.2024.07.014]。
