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酸性环境中的析氧反应（OER）因其动力学缓慢、稳定性不足以及铱含量偏高，对质子交换膜水电解槽（PEMWE）的应用构成了严峻挑战。尽管负载型催化剂能够提升铱原子的利用效率并增强其活性，但这些方法往往无法有效缓解铱的过度氧化和溶解问题。本研究创新性地采用Mn3+/Mn4+对的氧化还原特性作为电子调节剂，开发了一种低铱且耐用的酸性OER电催化剂。具体而言，通过熔盐辅助合成技术，成功将IrO2纳米颗粒固定在MnO2纳米线上（标记为IrO2/MnO2）。这种经过优化的IrO2/MnO2电催化剂不仅显著降低了铱的含量，还通过强金属支撑相互作用改善了电子结构。尤为突出的是，与市售IrO2相比，IrO2/MnO2催化剂的内在活性提升了7倍，同时表现出更优的耐久性。理论和实验数据均表明，铱与锰之间的动态电子转移能够促进高氧化态铱位点的快速形成，同时抑制过度氧化，从而显著提升OER的动力学性能和稳定性。采用IrO2/MnO2作为阳极催化剂的PEMWE在无需额外酸性电解质的情况下，即可在1.89 V时达到2000 mA cm−2的电流密度。重要的是，该PEMWE在严苛的工业操作条件下（1000 mA cm−2），即使铱负荷低至0.5 mg cm−2，仍表现出可忽略的降解现象，同时维持45.58 kWh kg−1 H2的低能耗，对应于0.9 kg−1 H2的绿色制氢成本，远低于2026年美国能源部设定的目标，充分展现了其实际应用的价值。
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(a) IrO2/MnO2、M-MnO2与标准PDF卡XRD图谱。(b) 二氧化锰的透射电镜图像。(c) IrO2/MnO2的TEM图像。(d) IrO2/MnO2的HRTEM图像。(e) 图d中选定区域的局部放大HRTEM图像。(f) HAADF-STEM图像（基于图c的选择区域）及IrO2/MnO2的元素分布图。
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(a) 合成催化剂的XPS Ir 4f谱，(b) XPS Mn 2p谱，(c) XPS O1s谱。(d) M-IrO2与IrO2/MnO2的EPR谱图。
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(a) 催化剂在0.5 M H2SO4电解液中的质量活性。 (b) TOF。(c) 塔菲尔斜率。(d) EIS。(e) IrO2/MnO2与商用IrO2在OER性能指标上的对比(f) j = 10 mA cm−2时过电位与先前报道的酸介质中OER催化剂的比较。(g) 在0.5 M H2SO4溶液中，IrO2/MnO2与IrO2在10 mA cm−2时的计时电位曲线。
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(a) IrO2/MnO2与IrO2在1.62时对RHE的pH依赖性（iR未校正）。(b) IrO2/MnO2与(c) M-IrO2的原位拉曼光谱。(d) 计算得到的IrO2和IrO2/MnO2的PDOS曲线。(e) 提出的IrO2/MnO2和IrO2/MnO2析氧反应的4e−机理，用于DFT计算。（110）晶面中的Ir为活性位点。(f) ΔG为反应的吉布斯自由能。
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(a) PEMWE的示意图。(b) 使用IrO2/MnO2和IrO2阳极在80 °C下、采用Nafion 115膜的PEMWE极化曲线。(c) 使用不同铱基催化剂的PEM电解槽的操作活性（电池电位为1.9 V时的电流密度）和稳定性（性能退化率）的比较。(d) 使用IrO2/MnO2阳极在纯水中以1 A cm−2工作时，PEMWEs的时间电位曲线。
本研究通过直接的熔盐辅助策略，成功制备了锚定在MnO2载体（IrO2/MnO2）上的IrO2纳米颗粒（粒径约为1.7 nm）。我们的研究结果揭示，IrO2/MnO2催化剂的铱质量含量低至21% %，在0.5 M H2SO4介质中展现出7倍的析氧反应（OER）固有活性，显著超越了商用IrO2及自制IrO2的性能。值得注意的是，在纯水中运行的质子交换膜水电解槽（PEMWE）中，IrO2/MnO2阳极在电流密度分别为1和2 A cm – 2时，电压分别降低了171 mV和290 mV。尤为关键的是，PEMWE电池的最小降解率仅为0.10 mV h – 1 / 100 h，实现了约45.58 kWh kg – 1 H2的能耗，即便在严苛的工业操作条件下（1000 mA cm – 2）阳极上的铱损耗超过50% %，仍保持优异性能。这些成果显著优于文献中报道的其他负载型铱基催化剂。补充实验证实，IrO2/MnO2的OER机制主要遵循吸附物演化机制（AEM），进一步印证了该催化剂的卓越稳定性。通过熔融盐合成方法创新性地利用MnO2基质来增强IrO2的催化性能，为揭示高氧化态铱位点快速形成的动态电子转移机制提供了新视角，从而确保了高活性和稳定性。这一新概念有效克服了现有文献中OER性能常受限于昂贵金属负载或快速退化的局限；此外，本研究为未来优化铱负载和探索替代基质以提高OER催化剂的性能与成本效益奠定了坚实基础。未来将熔盐辅助策略拓展至其他贵金属体系，有望在设计高效且耐用的催化剂方面取得突破性进展，助力实际的PEMWE应用。
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979724028856
https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.12.033