研究背景
二氧化锰（MnO2）的沉积/溶解反应涉及双电子转移过程，在大规模储能技术中有巨大潜力。实现这一过程的可逆性面临诸多挑战，如电极/电解质界面环境的波动、不可逆的Mn降解以及对降解机制的理解有限等。
研究内容
本研究专注于设计一种针对高能Mn2+/MnO2电池的氧化还原介导界面，特别是使用氧化钒离子（VO2+/VO2+）来实现这一目的。与传统的液流系统不同，本研究揭示了静态氧化还原介导界面调控界面氢离子（H+）和水（H2O）活性的新机制。VO2+/VO2+氧化还原对能够靶向Mn3+中间体，抑制其水解，从而实现100%的Mn2+/MnO2转化。
通过氧化还原介导的界面，增强了Mn氧化还原电子转移过程。这导致稳定的库仑效率、超高的容量、面积能量密度以及出色的性能。该电极的平均比容量接近理论极限，并在高MnO2负载量下实现了令人印象深刻的比能量密度。
研究亮点
界面VO2+/VO2+氧化还原媒介实现MnO2溶解中间体的稳定转化。
原位监测技术结合理论计算揭示了界面化学反应的详细过程。
界面平衡与Mn2+/MnO2可逆性之间的紧密关联。
氧化还原介导的界面显著提高了电子转移效率，实现了卓越的电池性能。
该研究为转换型材料电池提供了新的设计原则，并强调了界面动力学的重要性。
图文导读
图1：展示了VO2+/VO2+氧化还原媒介对界面pH值的影响及CV扫描的变化。
图2：通过DFT模拟揭示了VO2+/VO2+介导MnO2还原过程的热力学特性。
图3：详细说明了VO2+/VO2+氧化还原介质如何调节界面工作机制的。
图4：通过原位原子力显微镜研究了界面结构对Mn2+/MnO2转化可逆性的影响。
图5：评估了100mAh cm-2 Mn2+/MnO2电极的性能，并与其他电极体系进行了比较。
研究结论
本研究证明了VO2+/VO2+氧化还原介导界面在促进高能量密度Mn2+/MnO2电池化学反应中的关键作用。该界面独特地调节了界面H+和H2O活性，通过化学氧化还原介导实现了高效的电子转移。这种创新的界面设计使静态Mn2+/MnO2电极的面积容量和能量密度超越了传统的液流系统，为下一代转换型材料电池提供了设计原则。
文献信息
